锆基MOF的合成修饰及其催化性能的研究开题报告

 2023-03-04 09:03

1. 研究目的与意义

金属-有机框架(MOFs)由周期性重复的无机节点和有机连接物组成,故MOFs具有高度有序性且单个有机连接物和单个无机节点彼此之间距离基本一值,是一类具有明确孔隙和通道的新型多孔分子固体。由于每个有机连接物可以任意更改,MOFs在合成上个具有高度的可调节性,这种特征使其有别于传统的多孔无机材料,也因此许多新颖有趣的特性得以合理设计,比如孔隙率、手性环境和其他化学功能。由于这些有趣的特性,MOFs在气体存储和分离、催化、光收集、手性分离和化学传感等诸多领域都具有丰富的应用,例如钯催化的Suzuki反应和Heck反应中C-C键的合成、需要碱性催化如吡啶的Knoevenagl反应、以及过氧化氢异丙苯氧化脱硫反应和丙烯环氧化反应的催化上,等等。特别是,MOFs的分子功能和固有的多孔性使其成为多孔单点固体催化剂的候选材料,可用于丰富的有机转化。MOF催化剂比均相催化剂有几个优势,比如更好的稳定性、可回收性和可重复使用性,还有助于从有机产品中轻松去除有毒催化剂成分。此外,MOFs的高度有序性质有助于单位点固体催化剂的生成,允许通过x射线衍射、x射线吸收和其他光谱分析对催化位点进行精确表征,并有助于阐明反应机理。因此,MOF催化代表了一个非常有前景的研究领域,有望在可预见的未来见证持续增长。

2. 研究内容与预期目标

本论文计划设计一种以MOF作为复合催化剂的载体,通过对MOF材料有机框架部分的修饰引入氧化还原催化中心和过渡金属催化中心。尝试设计它们的合成方法及其线路,以及设计出MOF材料后,通过查阅文献反复对比对设计出来的合成方法及其线路进行尽可能的优化。希望能够找到该MOF催化材料的最适合使用方向,且争取将合成线路尽可能优化,减少损耗和环境污染,特别是在不影响催化的情况下减少贵金属的使用量。预期目标希望该催化剂所设计出来的合成方法及其线路能在现有基础上尽可能简短且高效,且能过做出合理解释。

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3. 研究方法与步骤

在设计过程中,通过现有的有机化学知识以及相关书籍参考对所设计的合成线路进行基础筛选,在对基本合成方法及其基本线路做好大致确定后,通过查阅文献对前人的相关知识进行总结并进行综述。最后通过各个文献的反复查阅与对比后,确认出理论上的最优设计合成方法以及其最终线路。

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4. 参考文献

[1] 公艳艳. 金属有机骨架材料的合成、改性及催化应用[D]. 武汉理工大学, 2019.

[2] Drake T, Ji P, Lin W. Site Isolation in Metal–Organic Frameworks Enables Novel Transition Metal Catalysis[J]. Accounts of Chemical Research, American Chemical Society, 2018, 51(9): 2129–2138.

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5. 工作计划

1. 2022年3月1日-2022年3月14日(第1-2周):接受毕业论文任务书,查阅参考文献,完成开题报告。

2. 2022年3月15日-5月1日(第3-7周):对参考文献进行阅读归纳并进行总结,提炼出MOF合成的方法,修饰的方法,以及催化的反应。

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